ABSTRACT

This paper introduces the basic principle of γ-γ coincidence method for measuring the activity of radioactive source, and the setting method of each plug-in parameter is described in order to achieve the highest precision. The influence of the measurement time on the measurement results is discussed in detail, and the accuracy of the measurement method can be achieved under the condition of the method. The experimental results show that the best measurement time is 100 s. The activity of the ⁶⁰Co radioactive source is 142,620 ± 924 Bq, the measurement accuracy is 308 Bq, and the relative deviation of the measurement result is 0.217%. The experiment turns out that the activity and experimental time the relative deviation of the reference activity of the source is 1.09%, which is consistent within the error range.

Keywords:γ-γ Coincidence, Measurement Accuracy, Relative Deviation, The Best Measurement Time

符合法测量⁶⁰Co放射源活度的精度研究

殷志成，赵修良^*，贺三军，陈航，刘丽艳，周超

南华大学核科学技术学院，湖南 衡阳

收稿日期：2017年9月8日；录用日期：2017年9月22日；发布日期：2017年9月30日

摘 要

本文介绍了γ-γ符合法测量放射源活度的基本原理，阐述实验过程中为达到最高精度，各个插件参数的设置方法；详细讨论了测量时间对测量结果的影响，并讨论在该条件下符合法测量源活度能够达到的精度。实验结果表明：最佳测量时间为100 s；符合法实验测得⁶⁰Co放射源的活度为142,620 ± 924 Bq，测量精度为308 Bq，测量结果的相对偏差为0.217%；实验所得的源活度与实验时源的参考活度相对偏差为1.09%，在误差范围内一致。

关键词 :γ-γ符合，测量精度，相对偏差，最佳测量时间

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1. 引言

γ标准放射源活度的准确测量是γ放射性活度绝对测量计量传递的关键技术。⁶⁰Co放射源被广泛应用于放射性临床诊断、治疗 [1] 、生物化学、动植物学及核科学等的基础研究，放射源活度测量的准确性直接影响到患者的治疗效果及科研结果的科学性。在不同领域的使用，对⁶⁰Co放射源的测量精度有不同的要求；因此在进行相应的基础研究或诊断、治疗之前需要确定实验条件并选择合适的实验装置对放射源的活度进行测量 [2] 。符合法作为一种放射源活度的绝对测量方法在各个领域中得到广泛应用；开设核学科的高校都设有符合法测量源活度的实验，在进行符合法测源活度时，本科生并不能准确、快速的将源的活度测量出来；本文意在给出符合法测量源活度数据上的参考，并讨论出高校一般符合测量系统能够达到的最高测量精度。

2. 符合法原理

γ-γ符合法测量⁶⁰Co放射源的活度，实际上就是利用β衰变产生，退激放出2个γ粒子γ₁、γ₂之间的符合；如图1(a)，⁶⁰Co的衰变为级联辐射，⁶⁰Co经过β衰变到⁶⁰Ni的激发态，通过放出一组级联γ₁、γ₂射线退激到⁶⁰Ni的基态 [3] ；如图1(b)，用两个探测器分别探测源放出的γ射线，输出的信号送入符合电路。

实验所用实验装置如图2(a)、图2(b)，两个探头都为NaI(TI)闪烁探测器。

2.1. 放射源活度的计算公式推导

令⁶⁰Co放射源的活度为A，实验装置第1道，第2道和符合道所接定标器测量折合的计数率分别为n_γ1、n_γ2、n_γγ，设ε₁₁、ε₂₁分别为第1道对γ₁、γ₂射线的探测效率，ε₁₂、ε₂₂分别为第2道对γ₁、γ₂射线的探测效率，Ω_γ1、Ω_γ2分别为探测器1、探测器2对放射源所张的立体角；则有如下关系式：

第1道计数率：

$n_{\gamma 1}=A{\Omega }_{\gamma 1}\left({\epsilon }_{11}+{\epsilon }_{21}\right)$ (1)

第2道计数率：

图1. (a) ⁶⁰Co衰变纲图；(b) 符合法示意图

图2. (a) γ-γ符合测量实验系统框图 [4] ; (b) γ-γ符合测量实验系统实物图

$n_{\gamma 2}=A{\Omega }_{\gamma 2}\left({\epsilon }_{12}+{\epsilon }_{22}\right)$ (2)

符合道计数率：

$n_{\gamma \gamma }=A{\Omega }_{\gamma 1}{\Omega }_{\gamma 2}\left({\epsilon }_{11}{\epsilon }_{22}+{\epsilon }_{21}{\epsilon }_{12}\right)$ (3)

式(1)、(2)代入式(3)，可得：

$A=\frac{n_{\gamma 1}{n}_{\gamma 2}}{2n_{\gamma \gamma }}\left[1-\frac{\left({\epsilon }_{\gamma 11}-{\epsilon }_{\gamma 21}\right)\left({\epsilon }_{\gamma 12}-{\epsilon }_{\gamma 22}\right)}{\left({\epsilon }_{\gamma 11}+{\epsilon }_{\gamma 21}\right)\left({\epsilon }_{\gamma 12}+{\epsilon }_{\gamma 22}\right)}\right]$ (4)

如果γ₁、γ₂的能量相近时有 ${\epsilon }_{\gamma 11}\approx {\epsilon }_{\gamma 21}$ ， ${\epsilon }_{\gamma 12}\approx {\epsilon }_{\gamma 22}$ ，则

$A=\frac{\left(n_{\gamma 1}-n_{b1}\right)\left(n_{\gamma 2}-n_{b2}\right)}{2\left(n_{\gamma \gamma }-n_{rc}-n_b\right)}$ (5)

为了计算结果更加准确，在此基础上对n_γ1、n_γ2、n_γγ进行本底修正、偶然符合计数修正后 [5] ，则

$A=\frac{n_{\gamma 1}{n}_{\gamma 2}}{2n_{\gamma \gamma }}$ (6)

3. 最佳测量时间的测量

测量时间是符合测量过程中一个重要参数；设置的时间太长使得测量效率太低，太短则测量数据的统计涨落影响测量结果的准确度，因此需要设置一个恰当测量时间。

将测量时间依次设置为10 s、20 s、30 s、40 s、50 s、100 s、200 s，重复进行下述实验。

3.1. 探测器与仪器预热

按照图1连接实验装置图；将2个插件机箱的电源打开，仪器预热30分钟。测量探头的工作坪曲线，确定最佳工作电压，最佳工作电压取坪区1/3或1/2 [6] ，这里最佳工作电压取坪区1/3；计算得探头A的最佳工作电压为550 V，探头B的最佳工作电压为540 V，分别将高压插件 [7] 调至对应探头的最佳工作电压。

对各个道对应的定标器进行自检，定标器选择为“自检”，定时时间设为1 s (定器：k = 1，n = 0)，若仪器显示“19,456”，则证明定标器计数正常 [8] ；

分别将¹³⁷Cs源分别置于NaI (TI)探头1与NaI (TI)探头2之前，见图3(a)；2探头之间放置铅砖，减小源与源之间的干扰；将2个NaI (TI)探头输出 [9] 、信号放大器的输出信号 [10] 、2个单道的输出信号 [11] 和符合插件 [12] 的输出信号分别接入示波器观察是否有信号输出、输出的信号是否失真。

图3. (a) ¹³⁷Cs与探头位置；(b) ⁶⁰Co与探头位置

3.2. ⁶⁰Co放射源活度测量

3.2.1. 脉冲宽度的设置

1) 单道的工作方式选择为“积分”；

2) 调节放大器增益的粗调和微调使放大器的输出脉冲的幅度为3 V；

¹³⁷Cs输出的脉冲幅度为3 V时，在测量⁶⁰Co源活度时，保持放大器的放大倍数不变，⁶⁰Co源能量为1.137 MeV全能峰对应脉冲幅度大约6 V；由于单道的甄别阈为0~10 V，如若¹³⁷Cs脉冲幅度太小，可能造成全能峰的重叠 [13] ；若¹³⁷Cs脉冲幅度太大，⁶⁰Co的脉冲幅度更大，使得单道的阈值对于⁶⁰Co来说毫无意义；因此本实验将¹³⁷Cs的脉冲幅度调为3 V。

3) 调节单道的甄别阈值为放大器输出脉冲幅度的75% (保证全能峰的计数都能够被记录下来；又去掉了X射线峰、反散射峰的计数贡献) (图4)；

理想情况下阈值选择V3位置最好，但是由于探测器探测的全能峰会偏移 [14] ，全能峰可能产生的漏计数；如若阈值选择V1位置峰的偏移，可能会记录到反散射峰贡献的计数；彭朝华等 [15] 证实康普顿坪计数对活度测量影响为3%~5%；因此选择V2，V2靠近V3，既不会产生全能峰漏计数，也能减小康普顿坪计数对活度测量的影响；在上述工作电压、放大倍数的条件下，通过多道脉冲幅度分析器，得到¹³⁷Cs该条件下的能谱；通过能谱测量得到V4 ≈ 2.8 V，V3 ≈ 2.45 V，V2 ≈ 2.1 V，V2/V4 ≈ 75%，峰偏移时，各个位置对应与脉冲幅度之间的比例不会改变，则V2的位置可近似看做脉冲幅度的75%。

4) 调节符合插件上符合成形时间，经过2017年殷志成等(待发表)大量实验证明，该符合测量系统的最佳脉冲个宽度为0.39 μs；因此将符合电路插件I和II路的“监测”输出脉冲宽度调到0.39 μs。

3.2.2. 偶然符合计数及符合道符合计数测量

1) 将两个¹³⁷Cs源拿掉，并使⁶⁰Co放射源夹于两个NaI (TI)闪烁探头之间，见图3(b)；

2) 放大器增益的粗调和微调的倍数保持不变；单道工作方式仍为积分，通过示波器观察此时放大器输出脉冲幅度，调节对应单道的阈值为脉冲幅度的75%；

3) 固定将符合电路插件上I路延时固定某一位置，改变另一道的延时，延时从0.4 μs慢慢调节到最大处，若符合道的计数先是保持不变，在慢慢增大，增大后又慢慢减下，最后又保持不变，则最开始保持不变的计数即为偶然符合计数，该过程如图5所示；图中的1和4不产生符合计数，此时符合道的计数即为偶然符合计数。用定标器对符合道进行计数，计数时间为10秒，计数3次；

4) 再调节延迟使符合道脉冲计数为最大后，仪器预热30 s，用定标器对符合道进行计数，计数时间为10秒，计数3次

图4. ¹³⁷cs的γ能谱及阈值选择示意图

图5. 符合脉冲示意图

5) 将源拿掉并置于远离探头的位置，对第1道、第二道和符合道的本底计数进行测量，用定标器对符合道进行计数，计数时间为10秒，计数3次。

6) 定标器的测量时间后，预热30秒，重复3.3的测量过程；得到的测量数据处理以后见表1。

γ-γ符合法测得的放射性活度A的物理量并不是直接得到的，它要通过诸如式(8)中各参量按着一定的函数关系计算得到。因此，实验中各个直接测量的物理量存在的误差会传递到间接测量的结果中去。所以对符合法测量误差进行分析可以考虑采用间接测量的误差传递公式。本符合测量中，物理量n_γ1、n_γ2中包含n_γγ，所以这3个量是相关。为了选择独立的变量，可把n_γ1分成两部分：一部分是符合计数n_γγ，另一部分是未符合的计数用n_x表示。对n_γ2也是这样分成两部分即n_γγ和n_y。于是n_γ1、n_γ2可以写成。

$n_{\gamma 1}=n_{\gamma \gamma }+n_x,n_{\gamma 2}=n_{\gamma \gamma }+n_y$

$A=\frac{\left(n_{\gamma \gamma }+n_x-n_{b1}\right)\left(n_{\gamma \gamma }+n_y-n_{b2}\right)}{2\left(n_{\gamma \gamma }-n_{rc}-n_b\right)}$ (7)

式中，n_x、n_y、n_c、n_b1、n_b2、n_b、n_rc均为互相独立的变量，根据误差传递公式可得A的方差 [5] ：

$\begin{array}{c}{\sigma }_A^2={\left(\frac{\partial A}{\partial n_{\gamma \gamma }}\right)}^2{\sigma }_{n_c}^2+{\left(\frac{\partial A}{\partial n_x}\right)}^2{\sigma }_{n_x}^2+{\left(\frac{\partial A}{\partial n_y}\right)}^2{\sigma }_{n_y}^2+{\left(\frac{\partial A}{\partial n_b}\right)}^2{\sigma }_{n_b}^2\\ +{\left(\frac{\partial A}{\partial n_{b1}}\right)}^2{\sigma }_{n_{b1}}^2+{\left(\frac{\partial A}{\partial n_{b2}}\right)}^2{\sigma }_{n_{b2}}^2+{\left(\frac{\partial A}{\partial n_{rc}}\right)}^2{\sigma }_{rc}^2\end{array}$ (8)

其相对误差：

${\delta }_A=\frac{{\sigma }_A}{A}$ (9)

由表2可知：测量时间越长测量得到⁶⁰Co放射源的相对误差越小，计数统计误差越小；测量时间100 s、200 s的相对误差分别为0.35%、0.24%，2者之间相对误差接近，但是200 s的测量时间要比100 s的测量时间多100 s，极大的减慢了测量的速度；为确保测量的效率，又使统计误差的影响降低；测量时间取100 s。

4. ⁶⁰Co放射源活度测量

实验室构建两套符合测量实验系统。又偶然符合计数为式 $n_{rc}=2\tau n_{\gamma 1}{n}_{\gamma 2}$ ，将式(6)计算放射源的公式变形成如下所示：

表1. n_b1, n_b2, n_γ1, n_γ2, n_γγ, n_rc及A计算值

表2. 不同测量时间测量得到的A, σ_A及δ_A

$A=\frac{\left(n_{\gamma 1}-n_{b1}\right)\left(n_{\gamma 2}-n_{b2}\right)}{2\left(n_{\gamma \gamma }-2\tau n_{\gamma 1}{n}_{\gamma 2}-n_b\right)}$ (10)

重复上述3.3.1的步骤，经测量计算得到2套符合测量系统探头最佳工作电压如表3所示。

4.1. 符合分辨时间τ的测量

1) 单道的工作方式选择为“积分”；调节放大器增益的粗调和微调使放大器的输出脉冲的幅度为3 V；调节单道的甄别阈值为放大器输出脉冲幅度的75%；

2) 将符合电路插件I和II路的监测输出接到示波器上，调节符合电路插件上的符合成形时间，使得Ⅰ和Ⅱ的监测输出脉冲的宽度为0.39 µs；

3) 分别调节三个定标器的定时时间设为100秒，并同时对第1道、第2道、符合道进行计数，计数3次，对源距探头5个不同距离重复测量；每次改变条件后，仪器预热100 s，再重新测量。

计数的相对误差要求小于1%，即计数率要大于100 s⁻¹；改变源距探头距离的时候，要求符合道的计数有显著的改变，若改变的不显著，可能造成多点重合，增大拟合结果的误差(表4)。

根据公式(7)，使用最小二乘法拟合得到结果见表5。

4.2. 符合计数及各道本底计数测量

1) 将两个¹³⁷Cs源拿掉，并使⁶⁰Co放射源夹于两个NaI (TI)闪烁探头之间，见图3(b)。

表3. 各探头最佳工作电压

表4. 2n_γ1, n_γ2, n_rc计算数据

表5. 5点拟合得到的τ

2) 放大器增益的粗调和微调的倍数保持不变；单道工作方式仍为积分，通过示波器观察此时放大器输出脉冲幅度，调节对应单道的阈值为脉冲幅度的75%。

3) 固定将符合电路插件上Ⅰ路延时固定某一位置，改变另一道的延时，延时从0.4 μs慢慢调节到最大处，同时记录各个延迟时刻的符合计数，找到符合计数最大处。

4) 用定标器同时对符合道、第1道、第2道进行计数，计数时间为100秒，计数3次，改变条件后，仪器预热100 s，测量数据经计算后，结果见表6。

表6. n_b1, n_b2, n_γ1, n_γ2, n_γγ计算值

5) 计算⁶⁰Co放射源的活度A

将处理以后的数据带入式(7)，可得⁶⁰Co放射源的活度A₁、A₂、A₃，相关计算数据计算值如表7所示。

本次实验室2套符合测量系统均对同一个⁶⁰Co的放射源活度进行测量，且各次测量时间间隔较短，可认为在短时间⁶⁰Co源的活度是不变的；测量误差都是由于仪器与统计误差造成。则引入塞贝尔公式 [16] ：

${\sigma }_s=\sqrt{\frac{{\displaystyle \sum _{i=1}^k{\left(A_i-\overline{A}\right)}^2}}{k-1}}$ (11)

其相对偏差为：

${\delta }_A=\frac{{\sigma }_s}{\overline{A}}$ (12)

5. 结果分析

从表5可知，γ-γ符合测量实验系统在脉冲宽度设为0.39 µs，理论上符合测量系统的符合分辨时间应该为0.39 µs，但是2套符合测量装置测量数据拟合得出的符合分辨时间都小于0.39 µs，在0.37 µs上下波动，因此每次测量源活度之前都必须重新测量该符合测量的符合分辨时间。

该⁶⁰Co放射源出厂时间为2015年1月，出厂活度为1.96 × 10⁵ Bq；2017年6月进行了本次实验，计算得到实验时源的参考活度为141,086 Bq。由表8可知：第一套、第二套符合测量系统测量数据计算出的⁶⁰Co放射源的活度分别为161,099 Bq、142,620 Bq，2套符合测量系统使用的插件型号均相同，实验过程中设置的参数均相同；理论上2套符合测量系统测出来的⁶⁰Co放射源的活度应在误差范围内一致，但第一套符合测量系统测量的活度值要远远大于第二套符合测量系统；且第二套符合测量系统测量结果与参考源的活度相对偏差为1.09%在误差范围内一直，如若2套符合测量系统的第一道与第二道计数相同则第一套的符合测量系统真符合计数必定小于第二套符合测量系统。

符合插件其本身具有时间分辨本领，符合插件的符合分辨时间不能随意减小，本次实验2套符合测量系统设置的符合分辨时间都为0.39 µs，测量时间相同，第二套符合测量系统的真符合计数大于第一套符合测量系统，则说明第一套符合测量系统真符合计数产生了“漏计数”，即第二套符合测量系统的符合插件的性能好于第一套符合测量系统。

比较两个符合插件的性能好坏，可同时构建2套符合测量系统测量；先测量第一套符合测量系统的最佳脉冲宽度；再同时用2套符合测量系统测量同一个⁶⁰Co放射源的活度，2套符合测量系统的符合分辨时间都设为第一套符合测量系统测出的最佳脉冲宽度且其他参数设置相同；通过比较两套符合测量系统测量出的放射源的活度；若第二套符合测量系统测量活度小于第一套系统，则第二套符合测量系统的符合插件性能好于第一套系统；反之第一套符合测量系统的符合插件的性能好于第二套。

表7. A₁, A₂, A₃计算值

表8. $\overline{A}$ , ${\sigma }_s$ 及 ${\delta }_{\overline{A}}$ 计算值

文献报道中1990年许茂国 [17] 利用γ-γ符合法测量放射源⁶⁰Co的活度，测量结果的相对偏差为1.4%；2002年程敏熙 [18] 使用γ-γ符合法对⁶⁰Co放射源的活度进行测量，测量结果的相对偏差为3.93%；2003年马文彦等 [19] 通过β-γ符合法测量⁶⁰Co放射源的活度，测量结果的相对偏差4.18%；2013年颜拥军等 [20] 利用数字符合法测量⁶⁰Co放射射源的活度，测量结果的相对偏差为2.51%。

该实验测量出的⁶⁰Co放射源的活度为142620Bq，相对偏差为0.217%，与其精度要比上述学者测量出的⁶⁰Co放射源的精度都要高；与实验时放射源的参考活度的相对偏差为1.09%，在误差范围内一致；通过此实验步骤及插件的相关参数的设置，能够快速、准确的测量出⁶⁰Co放射源的活度。

6. 结论

本文详细介绍了γ-γ符合法测量⁶⁰Co放射源活度的原理，以及测量活度的实验步骤；阐述了为保证测量精度符合测量系统各插件相关参数设置方法；通过实验可知每套符合套测量系统都有其固有的符合分辨本领，实验之前必须找到其最佳脉冲宽度，且每次进行实验时都需对符合测量系统的符合分辨时间重新进行测量；本次实验测量出的⁶⁰Co放射源活度为142,620 ± 924 Bq，测量精度为308 Bq，测量结果的相对偏差为0.217%；实验所得的源活度与实验时源的参考活度相对偏差为1.09%，在误差范围内一致，测量结果稳定可靠，实验精度要好于其他学者测量结果的精度。

基金项目

湖南省科技计划项目( 2015SK20063)。

文章引用

殷志成,赵修良,贺三军,陈航,刘丽艳,周超. 符合法测量⁶⁰Co放射源活度的精度研究
Study on Accuracy of ⁶⁰Co Radioactive Source Activity Measured by Coincidence Method[J]. 核科学与技术, 2017, 05(04): 226-236. http://dx.doi.org/10.12677/NST.2017.54029

参考文献 (References)