基于自由电子气体模型和无规相近似下的线性响应理论,我们研究了二维圆盘中的等离激元。借助能量损耗谱和电荷分布,不同外场对等离激元模式的影响被获得。结果显示:均匀电场只能激发偶极等离激元,而非均匀电场既可激发偶极等离激元,也可激发四极等离激元。 We study the plasmon excitations in two-dimensional disk, based on the linear response theory in the random-phase approximation and the free-electron gas model. With the help of energy absorption spectrum and charge distribution, the effect of external electric fields on plasmon is obtained. Results show that the uniform external electric field only can excite quadrupole plasmon; the non-uniform external electric field can excite both quadrupole plasmon and quadrupole plasmon.
薛红杰*,邬华春,姚志,王小梅
西安航空学院理学院,陕西 西安
收稿日期:2018年8月19日;录用日期:2018年9月3日;发布日期:2018年9月10日
基于自由电子气体模型和无规相近似下的线性响应理论,我们研究了二维圆盘中的等离激元。借助能量损耗谱和电荷分布,不同外场对等离激元模式的影响被获得。结果显示:均匀电场只能激发偶极等离激元,而非均匀电场既可激发偶极等离激元,也可激发四极等离激元。
关键词 :二维圆盘,等离激元,线性响应理论,自由电子气体模型
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早在一百多年前,人们就已发现贵金属纳米颗粒对可见光具有很强的吸收特性。这种现象的本质是费米能级附近导带上的自由电子在电磁场的驱动下在金属表面发生了集体振荡。电子系统的这种集体振荡通常被称为等离激元,它可以被电子激发,也可以被光激发。等离激元被激发时可以产生许多奇异效应,如负折射率现象 [
最近,基于自由电子气体模型和无规相近似下的线性响应理论,我们提供了一种研究等离激元的新方法 [
本文中,我们主要把研究等离激元的新方法推广到二维圆盘系统。在圆盘中,电子的本征函数是个复变函数,这导致圆盘中等离激元模式的查找要比耦合原子链中等离激元的查找要复杂的多。本文中,我们采用新方法重点研究不同外场对圆盘内等离激元的激发。
由含时密度泛函理论可知,一个系统因外界扰动所产生的诱导电荷密度可以写成
ρ i n d ( r , ω ) = ∫ Π ( r , r ′ , ω ) V ( r ′ , ω ) d r ′ (1)
其中 ∫ Π ( r , r ′ , ω ) 是密度–密度响应函数,在无规则相近似下,其可写为
∫ Π ( r , r ′ , ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ ψ n ∗ ( r ) ψ m ( r ) ψ m ∗ ( r ′ ) ψ n ( r ′ ) (2)
其中, f ( E n ) 是费米分布函数。本文我们只考虑零温情况,在费米能级以下费米分布函数为1,在费米能级以上费米分布函数为0。 ψ n 和 E n 分别代表系统未受外界扰动时的本征函数和本征能量。 V 为作用于系统的总扰动势,其可看作由外加电势 V e x t 和诱导电势 V i n d 组成,即 V = V e x t + V i n d 。
由库伦定律知,诱导电荷在空间产生的电势为
V i n d ( r , ω ) = 1 4 π ε 0 ∫ ρ i n d ( r ′ , ω ) | r − r ′ | d r ′ (3)
将电荷密度(1)式代入上式,可得
V i n d ( r , ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ × 1 4 π ε 0 ∫ ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) | r − r ′ | d r ′ [ V n m e x t ( ω ) + V n m i n d ( ω ) ] (4)
其中,
V n m ( ω ) = ∫ ψ n ∗ ( r ) V ( r , ω ) ψ m ( r ) (5)
在(4)式两边,同乘以 ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) 并对整个系统积分,可得:
V n ′ m ′ i n d ( ω ) = 2 e 2 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ × 1 4 π ε 0 ∫ ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) | r − r ′ | [ V n m e x t ( ω ) + V n m i n d ( ω ) ] d r ′ d r (6)
令
M n ′ m ′ , n m ( ω ) = 2 e 2 4 π ε 0 ∑ n m f ( E n ) − f ( E m ) E n − E m − ω − i γ ∫ ψ n ′ ∗ ( r ) ψ m ′ ( r ) ψ n ∗ ( r ′ ) ψ m ( r ′ ) | r − r ′ | d r ′ d r (7)
则(6)式可写成
∑ n m [ δ n ′ m ′ , n m − M n ′ m ′ , n m ( ω ) ] V n m i n d ( ω ) = ∑ n m M n ′ m ′ , n m ( ω ) V n m e x t ( ω ) (8)
当外加电场知道时,根据电场和电势的关系 V e x t ( r , ω ) = − ∫ r r 0 E ( r , ω ) ⋅ d r 可以获得 V e x t ( ω ) ( r 0 是电势参考点),进而利用(5)式可获得 V n m e x t ( ω ) 。当 V n m e x t ( ω ) 知道时,利用(8)式可获得 V n m i n d ( ω ) ,进而利用(1)式可获得诱导电荷密度。
等离激元是电荷的集体振荡,当其激发时会使系统的能量损耗增大,从而导致能量损耗谱中出现损耗峰。因而,我们可以认为能量损耗(Energy absorption)峰所对应的频率就是等离激元的频率。通常情况下,一个系统的能量损耗可以通过下式来计算
A ( ω ) = − 1 2 ω Im { ∫ ρ i n d ( r , ω ) [ V e x t ( r , ω ) ] ∗ } (9)
下面,我们来具体研究半径为 R 的二维圆盘中等离激元的激发,圆盘的模型如图1所示。
在自由电子气体模型下,圆盘内电子的本征函数和本征能量分别为
ψ n k ( r , θ ) = 1 π R 0 2 J n ( x n k R 0 2 r ) J n − 1 ( x n k ) e ± i n θ (10)
E n k = ℏ 2 x n k 2 2 m e R 0 2 (11)
这里, x n k 代表 n 阶贝赛尔函数的第 k 个零点, m e 是电子的质量。在后面的计算中,为了表示方面,电子
图1. 外电场入射下的二维圆盘模型
的波函数被简写成
ψ n k ( r , θ ) = C R n ( N k r ) e ± i n θ (12)
这里 C = 1 / π R 0 2 , N k = x n k / R 0 , R n ( N k r ) = J n ( x n k R 0 r ) / J n ( x n k ) 。将(12)式代入(1)式,并利用电荷密度和
电势的展开式
ρ i n d ( r , θ , ω ) = ∑ m ρ m i n d ( r , ω ) e i m θ (13)
V i n d ( r , θ , ω ) = ∑ m V m i n d ( r , ω ) e i m θ (14)
可得
ρ m i n d ( r , ω ) = 4 π e 2 [ ∑ n k , k ′ ( 1 E n k − E ( n + m ) k ′ − ω − i γ + 1 E n k − E ( n + m ) k ′ + ω + i γ ) ] × C 2 R n ( N k r ) R n + m ( N k ′ r ) [ V n k k ′ e x t ( ω ) + V n k k ′ i n d ( ω ) ] (15)
V m i n d ( r , ω ) = ∫ r ′ ρ m i n d ( r ′ , ω ) e i m ( θ − θ ′ ) 4 π ε 0 r 2 + r ′ 2 − 2 r r ′ cos ( θ − θ ′ ) d r ′ d ( θ − θ ′ ) (16)
这里
V n k k ′ ( ω ) = C 2 ∫ r ′ R n + m ( N k ′ r ′ ) R n ( N k r ′ ) V m ( r ′ , ω ) d r ′ (17)
将电荷密度(15)式代入电势方程(16)式后,两边同乘以 C 2 r R a ( N b r ) R a + m ( N b ′ r ) ,并对 r 积分,则有
∑ n k k ′ [ δ a b b ′ − M a b b ′ , n k k ′ ( ω ) ] V n k k ′ i n d ( ω ) = ∑ n k k ′ M a b b ′ , n k k ′ ( ω ) V n k k ′ e x t ( ω ) (18)
其中
将(13)式和(14)式代入(9)式,化简后可获得圆盘系统的能量损耗可写成
由(14)式可知
当外加电势
在下面的计算结果中,频率ω是以
首先,我们研究了均匀电场
为了对等离激元有更直观的认识,图3给出了等离激元激发时的电荷分布。在图3中,第一排显示的是电荷实部的分布,第二排显示的是电荷的虚部分布。不难发现,电荷的实部分布和虚部分布十分相似,它们只有相位差异。从电荷分布对称性的角度来看,电荷分布相对于y轴(见图1)成对称性分布,电荷分布相对于z轴成反对称分布。因电场关于y轴对称,所以电荷分布关于y轴对称是理所当然的,这并不能反映等离激元特征。所以,在下面的描述中电荷的对称性都是相对于z轴(z轴与电场的对称轴相垂直)而言的,这中电荷分布更能反映出等离激元激发时的电荷分布特征。
接下来,我们研究了非均匀电场
图5展示了均匀电场和非均匀电场都可激发的等离激元(即,图4中第一排的四个损耗峰所对应的等离激元)的电荷分布,这里的电荷分布是在非均匀场的作用下获得的。图5显示电荷分布成反对称性。对比图4和图5可以发现,同一模式的等离激元电荷分布特征并没因外场的变化而改变。
图6展示了,相对于非均匀电场而言,均匀电场未激发的等离激元模式(即,图4中第二排的三个损耗峰所对应的等离激元模式)的电荷分布。从图中,可以清晰的看到这些电荷分布都展现出了对称分布的特征。我们知道对于反对称性的电荷分布是偶极响应存在的标志;而对称性的电荷分布是四极响应存在的标志。这些研究结果说明,像在一维原子链系统一样,均匀电场只能激发圆盘系统的偶极等离激元,而非均匀电场既可激发圆盘系统的偶极等离激元又可激发四极等离激元。
图2. 在均匀电场作用下能量损耗随频率
图3. 均匀电场激发的等离激元的电荷分布
图4. 在非均匀电场作用下能量损耗随频率
图5. 均匀电场和非均匀电场都能激发的等离激元的电荷分布
图6. 非均匀电场能激发而均匀电场不能激发的等离激元的电荷分布
基于自由电子气体模型和无规相近似下的线性响应理论,我们提供了研究二维圆盘中等离激元模式的方法。结果发现,均匀电场只能激发圆盘中的偶极等离激元,而非均匀电场则既可激发偶极等离激元,又可激发四极等离激元。这些研究结果反映出,在利用系统对外界的共振响应来寻找等离激元时,结果会因一些等离激元没有激发而不能被找到。因而,寻找研究等离激元的新方法是十分有必要的。
本文为陕西省科技厅科研项目(2018JQ1091),西安航空学院校级项目(2017KY0209)和西安航空学院横向项目(规则纳米器件中等离激元的模式及其激发方式研究)的资助课题。
薛红杰,邬华春,姚志,王小梅. 二维圆盘中不同外场对等离激元激发的影响 Effect of the Different External Fields on Plasmon Excitations in Two-Dimensional Disk[J]. 应用物理, 2018, 08(09): 413-420. https://doi.org/10.12677/APP.2018.89052